0 引言

氡作为地下流体映震敏感组分, 是地震科学研究中观测时间最长、研究最广泛的地下流体测项之一(刘耀炜等, 2009)。1944年日本东海岸发生8.0级地震, 震前观察到氡的浓度异常(Sugisaki et al, 1996), 相关学者由此对氡与地震之间的关系开展了研究。此后, 苏联、美国、欧洲等国家和地区开展了利用氡观测进行地震预测以及构造活动的研究, 研究表明氡等流体地球化学组分存在显著的震前异常变化(张炜等, 1978；杉崎隆一, 1979；瓦尔抄尔, 1989；李宣瑚, 1981；刘耀炜等, 2000；Du et al, 2008；Wang et al, 2014；杜建国等, 2018)。我国在1966年3月邢台7.2级地震之后, 开始利用氡监测地震(谢鸿森, 1973；杜建国等, 2018), 经过半个多世纪的发展, 初步建成了以井口和温泉的逸出气氡、溶解气氡, 以及断裂带土壤气氡为主要观测对象的200多个固定观测台(点)和一定数量的流动观测网, 在地震趋势分析与短临震情研判中发挥了重要作用(柯云龙等, 2018)。

在日常监测运行过程中, 需要对地震测氡仪定期进行校准。校准是保证观测数据的可靠性与准确性的最重要、最关键的技术环节, 对利用氡进行地震监测预测的效果具有至关重要的作用(任宏微等, 2016；黄仁桂等, 2019)。前期, 对地震系统测氡仪主要采用氡气固体源进行校准, 但由于高体积活度氡气固体源的购买审批手续复杂, 购买后不但要长期接受放射性监管, 而且由于国家放射性物质运输管理制度严格, 给氡源的定期质检带来极大困难, 造成测氡仪校准无法在地震系统量值方面实现统一, 使氡观测资料质量受到严重影响(黄仁桂等, 2018)。为解决地震系统测氡仪量值传递准确性问题, 实现地震系统氡观测量值统一, 江西省地震局依托地震监测氡观测仪器检测平台建设, 建成了地震系统首个标准氡室, 作为地震系统氡观测量值传递标准；此外, 开展了“标准仪器校准”(无源校准)的研究(任宏微等, 2017；黄仁桂等, 2019), 其实验结果可达到地震监测氡观测技术要求(中国地震局, 2014)。

为进一步探寻地震测氡仪现场校准新方法, 逐步替代原有氡气固体源校准方式, 地震监测氡观测仪器检测平台引进了由东华理工大学研发的便携式HD-6mini型测氡仪校准器(以下简称“微型氡室”)。该微型氡室采用豁免级氡源、自动化氡浓度控制系统, 具备稳定性好、可靠性高、运输方便等特点。本文通过便携式微型氡室与标准氡室对地震测氡仪的校准结果进行对比, 分析便携式微型氡室应用于现场校准的可行性。

1 微型氡室校准简介 1.1 微型氡室氡浓度控制功能

根据国家氡计量标准《JJG825-2013测氡仪检定规程》(国家质量监督检验检疫总局, 2014)要求, 设定微型氡室3个氡校准浓度(分别为800Bq/m³、1500Bq/m³、3000Bq/m³), 通过内置氡浓度调控系统调节氡箱内(体积60L)的氡浓度。该装置体积小、结构稳定、方便携带, 可用于测氡仪的现场校准(图 1)。

通过自动调节系统将微型氡室氡箱内氡浓度控制在一定误差范围内, 并在较长时间内保持动态稳定。氡箱内²²²Rn由AlphaGUARD PQ2000 PRO测氡仪进行监测, 并通过可控装置进行调节控制, 使氡箱在校准工作期间保持相对稳定的标准浓度值。其中, AlphaGUARD PQ2000 PRO测氡仪由中国计量科学研究院标准氡室定期校准。微型氡室的氡浓度控制采用间歇补充氡气和常量补充氡气的方式, 以获得检定所需的不同氡浓度和恒定的氡浓度。通过精准调控, 理论上氡箱内氡浓度的变化幅度误差可以控制在1%以内。

微型氡室自带2套氡浓度快速调节系统：快速调节系统1和快速调节系统2。其中, 快速调节系统1主要用于快速将氡箱内氡浓度提升为目标浓度, 快速调节系统2主要用于快速将氡箱内氡浓度降低为原浓度, 提升和降低的数量在设备出厂时设定并固化在微型控制系统中。氡浓度控制系统是整个微型氡室控制操作的核心, 根据氡检测工作原理以及氡浓度的测量与控制方法开发而成。该系统以微控制器为核心, 可连续自动进行氡浓度稳定性控制, 控制过程具有无需人员值守、无需人为干预、性能稳定等特点。该系统控制接口可以使用外接PC对氡室氡浓度进行精准控制。

1.2 校准系数

取各目标浓度点校准系数K_i的平均值作为被测测氡仪的校准系数K

$ K_{i}=\frac{C_{\text {标准仪器 }} \times V}{\left(N-N_{0}\right) \times 10^{6}} $

(1)

式中, K_i为待校准氡观测仪在第i个浓度点的校准系数(Bq/cpm); C_标准仪器为AlphaGUARD PQ2000 PRO测氡仪测得的氡浓度, 代表整个闭合循环系统内(包括闪烁室)的氡浓度(Bq/m³)；V为待校准测氡仪闪烁室体积(mL)；N为待校准测氡仪闪烁室每分钟脉冲读数(cpm); N₀为FD-125测氡仪闪烁室每分钟本底脉冲读数(cpm)。

1.3 相对固有误差

由各目标浓度点校准系数K_i得出校准系数K的相对固有误差

$ E_{i}=\frac{K_{i}-K}{K} \times 100 \% $

(2)

式中, E_i为第i个浓度点测氡仪的相对固有误差；K_i为第i个浓度点测氡仪的校准系数, 单位为Bq/cpm；K为各浓度点测氡仪的校准系数K_i的平均值, 单位为Bq/cpm。取各目标浓度点相对固有误差绝对值最大者作为被测测氡仪的相对固有误差。

2 微型氡室校准实验

用微型氡室对FD-125测氡仪、BL2015测氡仪进行校准前, 依据《JJG825-2013测氡仪检定规程》要求, 对微型氡室标称的3个目标氡浓度：800Bq/m³、1500Bq/m³和3000Bq/m³进行了稳定性实验, 将AlphaGUARD PQ2000 PRO测氡仪作为稳定性实验参考仪器。稳定性测试结果表明, 微型氡室氡浓度稳定时间远大于8h, 稳定性均小于4%, 满足《JJG825-2013测氡仪检定规程》中对氡室计量装置的要求(黄仁桂等, 2020)。

2.1 FD-125测氡仪微型氡室校准实验

实验前, 先使用定标器测量FD-125测氡仪的3个闪烁室(体积500mL)本底, 再使用气管将AlphaGUARD PQ2000 PRO测氡仪、微型氡室、FD-125测氡仪闪烁室及气泵连接成一个闭合循环系统(图 2), 设置微型氡室目标浓度为800Bq/m³, 待环路内氡浓度稳定后, 再循环30min(气泵流量1L/min), 其间采用AlphaGUARD PQ2000 PRO测氡仪测量并记录整个环路内的氡浓度。测试完成后, 将闪烁室从环路取下密封静置1h, 然后再使用定标器测定其脉冲计数, 单次计数时间为10min, 连续测量3次取平均值。利用AlphaGUARD PQ2000 PRO测氡仪所测的环路氡浓度作为FD-125测氡仪闪烁室内氡的浓度, 再根据定标器所测的脉冲计数, 最终计算出闪烁室在目标浓度800Bq/m³的校准系数(表 1)。计算完毕后, 用真空泵对闪烁室抽气降本底。同理, 分别在微型氡室目标浓度1500Bq/m³和3000Bq/m³下对FD-125测氡仪的3个闪烁室进行校准实验。

2.2 BL2015测氡仪微型氡室校准实验

实验前, 用气管将AlphaGUARD PQ2000 PRO测氡仪、微型氡室、BL2015测氡仪(闪烁室体积272mL)及气泵连接成一个闭合循环系统(气泵流量1L/min)。在BL2015测氡仪自动测量模式下, 设置微型氡室目标浓度为800Bq/m³, 待环路内氡浓度稳定后, 选取6组BL2015测氡仪连续测量脉冲计数的平均值作为校准数据。利用AlphaGUARD PQ2000 PRO测氡仪所测的环路氡浓度作为BL2015测氡仪闪烁室内氡的浓度, 根据BL2015测氡仪6个测量周期的脉冲计数, 计算出BL2015测氡仪在目标浓度800Bq/m³的校准系数。同理, 分别在微型氡室目标浓度1500Bq/m³和3000Bq/m³下对BL2015测氡仪进行校准实验(表 2)。

3 实验结果与讨论

本次标准氡室校准使用地震监测氡观测仪器检测平台的标准氡室, 该标准氡室采用动态平衡的循环补氡方式, 提供稳定可调、量值准确的氡浓度, 可用于各种主动及被动式测氡仪器的检定和校准。同时, 该标准氡室量值溯源至中国计量科学研究院标准氡室, 并已开展过多批次地震测氡仪入网定型检测、在网检定校准。

3.1 FD-125测氡仪标准氡室校准

校准前, 使用定标器测量FD-125测氡仪的3个闪烁室(体积500mL)本底, 然后用气管将标准氡室、FD-125测氡仪闪烁室及气泵连接成一个闭合循环系统, 设置标准氡室的目标浓度为800Bq/m³, 待环路内氡浓度稳定后, 再循环30min(气泵流量1L/min), 测试完成后, 将闪烁室从环路取下密封静置1h, 然后再用定标器测定其脉冲计数, 单次计数时间为10min, 连续测量3次取平均值。以标准氡室内氡浓度作为FD-125测氡仪闪烁室内氡的浓度, 再根据定标器所测的脉冲计数, 最终计算出闪烁室在目标浓度800Bq/m³的校准系数。计算完毕后, 使用真空泵对闪烁室抽气降本底。同理, 分别在标准氡室目标浓度1500Bq/m³和3000Bq/m³下对FD-125测氡仪的3个闪烁室进行校准实验(表 3)。

3.2 BL2015测氡仪标准氡室校准

同理, 分别在标准氡室目标浓度800Bq/m³、1500Bq/m³和3000Bq/m³下对BL2015测氡仪进行校准实验, 并计算得出校准系数(表 4)。

3.3 微型氡室与标准氡室校准结果对比分析

分别对微型氡室、标准氡室的校准数据进行对比分析, 可知：

(1) 对2款测氡仪(4个闪烁室)采用微型氡室和标准氡室进行校准, 所得校准系数较为一致, 均为BL2015校准系数最大, 1802^#校准系数最小。结果显示4个闪烁室探测效能由大到小分别为1802^#、1804^#、1803^#、BL2015, 也表明微型氡室与标准氡室校准具有较好的一致性。

(2) 对微型氡室与标准氡室的校准系数K的相对固有误差进行比较, 发现标准氡室校准所得校准系数相对固有误差均小于微型氡室, 表明标准氡室校准稳定性要优于微型氡室。标准氡室氡箱体积大, 计量标准器AlphaGUARD PQ2000 PRO测氡仪采用内置扩散采样, 且被校准闪烁室循环气路体积相对于氡箱体积几乎可忽略不计, 因此AlphaGUARD PQ2000 PRO测氡仪所测气样基本较为稳定。相比之下, 微型氡室采用了60L的氡箱, 且计量标准器AlphaGUARD PQ2000 PRO测氡仪仅能与被测闪烁室外置串联采用循环式采集氡气样, 循环采样方式和循环气路体积会对AlphaGUARD PQ2000 PRO测氡仪所测气样的稳定性产生一定影响。

(3) 除1804^#闪烁室外, 其他闪烁室均表现为标准氡室校准所得校准系数小于微型氡室, 且1804^#闪烁室的校准系数相对固有误差均接近或大于其他3个闪烁室中相对固有误差最小值的2倍, 表明1804^#闪烁室探测稳定性与其他3个闪烁室相比较差。FD-125测氡仪为九江地震台在网观测仪器, 1802^#、1803^#、1804^#均已开展过一段时间的水氡日常观测, 且1804^#闪烁室相较1802^#和1803^#闪烁室的日常观测使用时间更长, 被污染的可能性更大。因此, 上述因素可能导致1804^#闪烁室探测效率和探测稳定性的异常。

根据式(2), 得到FD-125测氡仪3个闪烁室和BL2015测氡仪校准系数K相对标准氡室校准的相对误差分别为3.56%、1.20%、-5.49%及2.04%(表 5)。相对误差满足目前地震监测氡观测技术要求, 据此认为微型氡室可作为地震台站测氡仪现场定期校准装置。

4 结论

本文利用微型氡室分别对FD-125测氡仪3个闪烁室(1802^#、1803^#和1804^#)和BL2015测氡仪进行校准, 并与标准氡室校准结果进行对比分析, 发现使用水中溶解氡校准FD-125测氡仪3个闪烁室和BL2015测氡仪的K值相对标准氡室校准的相对误差分别为3.56%、1.20%、-5.49%及2.04%, 满足目前地震监测氡观测技术要求, 认为微型氡室校准方式可行。相对于地震系统氡观测背景值, 微型氡室目前所设定的3个标称氡浓度均偏低。若该装置能在确保性能稳定性的条件下, 拓宽标称氡浓度范围, 将可配合标准氡室开展测氡仪辅助校准, 拓展地震测氡仪校准方法, 提升地震测氡仪器检测平台服务能力, 推动地震系统测氡仪器量值统一。